En el verano de 2006, el club disputa su cuarta final de la Copa Intertoto, cayendo contra el NK Maribor esloveno por un global de 2-3, lo cual le excluyó para jugar competiciones europeas en la temporada 2006-07. En esa misma temporada, las lesiones de gravedad de algunos jugadores y la marcha a mitad de temporada de Juan Román Riquelme desembocaron en una discreta primera vuelta del equipo, camiseta de la juventus pero -entre otros factores- la recuperación de Pirès y los 19 goles de Forlán (quinto máximo goleador de Liga) permitieron cumplir con el objetivo de disputar competición europea sin pasar por la Intertoto. En el Mundial 2006, un jugador del Villarreal fue seleccionado para el equipo nacional de España: el centrocampista de origen brasileño Marcos Senna. Junto a Riquelme en estas temporadas se incorporan nombres históricos al club: el argentino Rodolfo Arruabarrena, los españoles José Manuel Reina y Santi Cazorla o el brasileño Marcos Senna (quien luego obtendría nacionalidad española). Otro hecho importante en la Liga 2006-07 fue que el Villarreal logró, tras 8 temporadas, derrotar al único grande de España que se le resistía: en la jornada 20, venció en El Madrigal por 1-0 al Real Madrid con el gol de Marcos García, tras asistencia del jugador chileno Matías Fernández.

Al año siguiente, se incorpora al club el jugador Juan Román Riquelme, que empieza a marcar un nuevo rumbo en la historia del equipo. El club vive en una etapa de reestructuración y prueba de ello es que su presupuesto descendió en tres años de los cien millones de euros a los setenta, cambiando su filosofía centrada en la llegada de futbolistas sudamericanos (Forlán, Riquelme, Diego Cagna, Arruabarrena, Palermo, Sorín, Godín o Ibagaza), por la atención preferente a la cantera. Sin embargo, en la competición doméstica, el club acaba relegado a la séptima plaza del campeonato, por lo que finalmente solo consigue clasificarse para la Copa Intertoto. En la campaña siguiente concluye 15.º y el Villarreal disputó su primera competición internacional: la Copa Intertoto, que daba una plaza en la Copa de la UEFA, cayendo en una de las finales ante el Málaga C. F.. Por otro lado, está el cántico «Riqui Raca» -o «Riki-Raca»-, que los aficionados tinerfeños entonan desde al menos la década de 1930, tras tomarlo de los gritos de apoyo que daban los ingleses que acudían a los partidos en Canarias, por lo que otros equipos isleños también lo acomodaron para ellos mismos. Durante seis campañas continuadas, el Villarreal C. F. cosecha clasificaciones medio-bajas en la tabla de Segunda División, hasta que en la temporada 1997-98 acaba cuarto y se clasifica para la promoción de ascenso a Primera División: en la eliminatoria jugó contra la S. D. Compostela, donde empató los dos partidos (0-0 en la ida disputada en El Madrigal y 1-1 en la vuelta como visitante) y, por el criterio de desempate por goles en campo contrario, el Villarreal C. F. subió a Primera División por primera vez en su historia.

De igual manera, posee 200 m² de salas de prensa y radio situadas en Herradura, y el vestuario local se encuentra debajo de Tribuna, mientras que el de visitante y el de los árbitros está en el ala izquierda del graderío. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal F. C. inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal. Paralelamente, el Villarreal disputa la Copa UEFA y es eliminado en dieciseisavos de final por el Zenit de San Petersburgo, equipo sorpresa del torneo y a la postre campeón, mientras que en la Copa del Rey cae eliminado en cuartos de final por el F. C. Barcelona, en la mejor participación histórica del Villarreal en dicho torneo. Durante las primeras 10 jornadas de la temporada 2008-2009, el Villarreal se mantiene entre los dos primeros puestos, hasta que un Barça imparable lo adelanta.

En 1956, asciende por primera vez a Tercera División, manteniéndose en la categoría durante cinco campañas consecutivas, hasta 1961, momento en que desciende a Primera Regional. El Villarreal C. F. debutó en Segunda División en la temporada 1970-71, salvando la categoría al clasificarse en el puesto 16.º, pero descendiendo en la campaña siguiente al acabar 17.º. Durante los 25 años posteriores el equipo se mantiene siempre en categoría nacional (excepto la campaña 1976-77), consiguiendo ascender a 2ªB en la temporada 1986-87. Tras un breve paso por Tercera en 1990-91, el equipo cosecha dos ascensos consecutivos que le permiten -20 años después- retornar a la Segunda División del fútbol español. En la temporada 1999-2000 el club acaba en la tercera posición de Segunda División, tras C. A. Osasuna y la U. D. Las Palmas, logrando así volver a la máxima categoría del fútbol español; ésta fue la primera temporada en la cual ascendieron directamente los tres mejores clasificados de Segunda en detrimento de los tres peores de Primera. En 1967, regresa a Tercera División, proclamándose -tres años después- campeón de la misma, por lo que asciende a la Segunda División del fútbol español.

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