Tras dos finales perdidas, fueron nuevamente los madridistas quienes en la edición de 1965-66 se alzasen con el título, el sexto de su palmarés y tras haber disputado ocho de las once finales hasta la fecha. Sin embargo, el resbalón de John Terry en el tiro decisivo y la atajada de Edwin van der Sar a Nicolas Anelka -ambos en la tanda de penaltis- pusieron fin a las aspiraciones del Chelsea. Esta temporada en la Primera División de España 2014-15 empezó bien para el conjunto castellonense que venció en la primera jornada por (0-2) al Levante UD en el Estadio Ciutat de Valencia, sin embargo, en la segunda jornada cayó derrotado ante el F. C. Barcelona por (0-1) con un gol del canterano Sandro Ramírez al que le llegó rechazado el balón tras un disparo de Lionel Messi. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo.

El equipo de Larry Bird, Robert Parish y Kevin McHale se impuso por 111-96 al conjunto madrileño liderado por Dražen Petrović y Fernando Martín -dos de los jugadores del club que recalaron posteriormente en la NBA-. El Villarreal fue elegido además por la LFP como el mejor club del mes de diciembre, en el que el equipo contó todos sus partidos por victorias. Tras esto llegarían dos victorias ante el Celta y el Almería, racha que acabaría con una derrota por (2-1) ante el Sevilla F. C.. Esto también ha convertido al club español en su peor verdugo los últimos 5 años de esta competición, al eliminarlo por tercera ocasión del torneo continental. La noche del 10 de agosto de 2016, el club emitió un comunicado en el que anunciaba la destitución de Marcelino García Toral como entrenador del primer equipo. Con esta victoria Marcelino García Toral necesitaba nuevos jugadores para hacer frente a tres competiciones y consiguieron la cesión de Denís Chéryshev procedente del Real Madrid C. F., ficharon a Luciano Vietto y a Jonathan Dos Santos entre otros fichajes como Antonio Rukavina. En la jornada 17, la primera de 2015, el Villarreal empataría ante el Elche C. F. con un (2-2), en un encuentro que empezó ganando por 0-2 con los goles que habían conseguido Luciano Vietto y Uche.

En Liga, los amarillos encadenaron tres partidos sin ganar, ante U. D. Las Palmas (0-1), Sevilla F. C. (4-2) y F. C. Barcelona (2-2), hasta que vencieron a la SD Eibar en Ipurúa (1-2). En cuartos de final, el sorteo fue generoso por fin con el Submarino Amarillo. Su rival sería el Sevilla, que superó al Shajtar Donetsk tras el 2-2 en Ucrania y el 3-1 en el Sánchez Pizjuán. Con William Barnes en el banquillo, el equipo del Athletic lo formaban los siguientes jugadores: Ibarreche bajo los palos, Solaun y Hurtado formando una férrea defensa, la tenacidad de Eguía, el coloso José María Belauste, que imponía su presencia en el centro del campo al igual que su hermano Ramón, o la inquietante delantera formada por Iceta, Germán, Apón, Zuazo y Rafael Moreno, “Pichichi”. De cara a la nueva temporada, el Villarreal realiza una remodelación de la plantilla, vendiendo a futbolistas como Ikechukwu Uche, Gerard Moreno, Chechu Dorado o Luciano Vietto, camiseta dela juventus y cediendo a jóvenes talentos como Moi Gómez o Sergio Marcos González. Se lesionaron jugadores como Bruno Soriano, Denís Chéryshev, Luciano Vietto, Mateo Musacchio o Sergio Asenjo. Cabe destacar que el equipo llegó con lesiones de jugadores importantes al final de temporada.

Aquel error arbitral pondría punto final a una sobresaliente primera participación del club en el máximo campeonato continental. Tras la vuelta de Fernando Martín de Estados Unidos en lo que duró una única temporada, el club se reforzó con Dražen Petrović, uno de sus grandes rivales europeos con el Košarkaški klub Cibona que les privó de vencer una nueva Copa de Europa en 1985 y eliminarles en 1986 anotando 90 puntos en sus duelos directos. Precisamente el Dépor cerraría la primera vuelta como líder, tras derrotar por 1 a 3 al Valencia. En la segunda vuelta de Liga, el Villarreal sufrió un bajón debido al esfuerzo de jugar UEFA Europa League. En la primera jornada de Liga, el Villarreal empata en el Benito Villamarín (1-1) ante el Real Betis, con un gol de Soldado. En la temporada 1958/59 logró su primer ascenso a Primera División, permaneciendo doce temporadas consecutivas y alcanzando un quinto puesto como mejor clasificación en 1964. En la competición nacional de copa (actual Copa del Rey), alcanzó el subcampeonato de Copa de 1969, enfrentándose en la final disputada en el Bernabéu al Athletic de Bilbao (1-0). Como curiosidad, cabe destacar, que aquel equipo subcampeón de la Copa del Generalísimo, fue el único que consiguió derrotar esa temporada de 1969, al campeón Real Madrid por 1-0, el domingo 6 de abril de 1969, con gol de Curro, en el minuto 48 de partido.

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