Varias campañas después, en la 1953-54, se midieron por primera vez en Segunda División, con empate tanto en la ida como en la vuelta (1-1 y 0-0), y desde entonces en dicha competición se han visto las caras cuarenta veces, con once victorias para cada uno. La victoria certificó la cuarta posición de forma matemática, y por tanto, el club castellonense disputaría la fase previa de la Liga de Campeones de la UEFA/UEFA Champions League, con la posibilidad de alcanzar las cuatro participaciones en la máxima competición europea de clubes. Tras haberse proclamado campeón de la UEFA la temporada 20-21 el Villarreal disputa la UEFA Champions League consiguiendo superar la fase de grupos acabando en segunda posición, por debajo del Manchester United y por encima del Atalanta B. C. y Young Boys para más tarde superar la eliminatoria de octavos frente a la Juventus en una histórica eliminatoria que finalizó con un global de 4-1 a favor del conjunto castellonense.

Avanzó segundo de grupo con 10 puntos, camiseta del juventus destacando la victoria en la última jornada frente a Atalanta B. C. (3-2) que le dio un boleto para octavos de final en donde se enfrentó a la Juventus de Turín. La victoria en la final de la UEFA Europa League llevó al Villarreal a jugar la Supercopa de Europa en Windsor Park, en Irlanda, el 11 de agosto de 2021 contra el Chelsea. El Chelsea rápidamente se acomodó a los planteos del nuevo director técnico, recuperando identidad de juego y terreno especialmente desde el ámbito internacional ya que finalizarían la temporada ganando la Liga de Campeones de la UEFA 2020-21 eliminando desde octavos hasta la final al Atlético de Madrid, al FC Porto, al Real Madrid y al Manchester City respectivamente. Los de Marcelino ganaron a Granada C. F. (1-0), Málaga C. F. (1-0) y Levante UD (3-0) en El Madrigal, mientras que empató frente al RCD Espanyol en Cornellá (2-2), Athletic Club en Estadio de San Mamés (0-0) y Atlético de Madrid en el Estadio Vicente Calderón (0-0). En dieciseisavos de Europa League, eliminó al SSC Nápoles, uno de los cocos de la competición, tras derrotarle en El Madrigal (1-0) y empatar en San Paolo (1-1). El Bayer Leverkusen fue su rival en octavos, al que también eliminó tras el 2-0 en España y el 0-0 en Alemania.

A continuación, pasó por una mala racha que comenzó con la derrota en el Ciutat de Valencia ante el Levante UD (1-0) y se prolongó con resultados como el empate en el Estadio de Gran Canaria (0-0), la derrota en casa ante el Celta de Vigo (1-2) o el desastre de El Alcoraz (3-2) ante la SD Huesca en dieciseisavos de la Copa del Rey. La ida en el Estadio de la Cerámica sorprendió con un marcador de 1-0. En la vuelta en el Allianz Arena, el equipo alemán anota un tanto poniendo las tablas en el marcador global, pero el Villarreal consigue superar al Bayern marcando en el minuto 88′, colocando el marcador global en 1-2 a favor del submarino amarillo y colándose en las semifinales de la Champions por segunda vez en su historia. El 27 de abril de 2022 se enfrentó al Liverpool en Anfield, perdiendo 2 – 0. Una semana después el 3 de mayo recibe a Liverpool F. C. en la vuelta de las semifinales, el Submarino amarillo sorprendería al irse al entretiempo habiendo igualado la serie por 2-0, sin embargo en el complemento no lograría mantener el mismo ritmo que demostró en el primer tiempo y el conjunto inglés en 10 minutos remontó el partido y ganó 2-3, dejando al Villarreal en semifinales coronando una gran actuación en la Champions League.

El nuevo técnico no ganó ninguno de los seis encuentros en los que estuvo al mando y el Submarino se hundió en la clasificación a una distancia de cinco puntos de la salvación. Tras quince jornadas y solo tres victorias tenía los mismos puntos que el Athletic Club en plaza de descenso. Por su parte, en el campeonato doméstico concluyó en octava posición, a pesar de haber cosechado 60 puntos. Después, encadenó cinco victorias consecutivas, la última frente al Atlético de Madrid en El Madrigal (1-0, para colocarse líder del campeonato por primera vez en su historia. Se ficha a Roberto Soldado, Denis Suárez, Samu Castillejo, Samuel García Sánchez, Cédric Bakambu, Mariano Barbosa, Alphonse Aréola (cedido del PSG), Daniele Bonera, Leo Baptistao (cedido por el Atlético) y Adrián López Álvarez (cedido por el Oporto). Estuvo dirigido por segundo año por el italiano Carlo Ancelotti, secundado en las funciones por del el exfutbolista merengue Fernando Hierro -en sustitución de Zinedine Zidane- y el inglés Paul Clement. En Liga, los amarillos encadenaron tres partidos sin ganar, ante U. D. Las Palmas (0-1), Sevilla F. C. (4-2) y F. C. Barcelona (2-2), hasta que vencieron a la SD Eibar en Ipurúa (1-2). En cuartos de final, el sorteo fue generoso por fin con el Submarino Amarillo.

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